Физическое моделирование и геометрический анализ лауэграмм

В последние годы метод Макса фон Лауэ, открывший эру рентгеноструктурного анализа, все чаще выступает как полноценный метод получения структурных данных от монокристалла и, прежде всего, в дифракционных экспериментах на пучках синхротронного излучения (СИ) [1]. Использование СИ, позволяет за очень короткое время собрать и обработать максимальный объем информации об изучаемом объекте и открывает новые перспективы в изучении монокристаллов, а также структурной динамики кристаллических веществ. В исследованиях знакомых (с известной структурой) кристаллов основной трудностью анализа и кристаллографической интерпретации насыщенных рефлексами СИ-снимков является хорошо известная проблема индицирования полихроматических дифрактограмм-лауэграмм, а также связанная с ней проблема определения ориентации решетки кристалла-объекта в эксперименте. Развитие новых математических подходов к решению задач лауэориентации кристаллов и извлечения структурной информации на СИ-пучках весьма актуально. Данная работа посвящена совершенствованию метода "DISCO" (Diffraction Index-Scanning of Crystal Orientations) геометрического анализа лауэграмм, основанного на идее тотального сканирования всех теоретически возможных ориентаций кристалла и выборе по новому кристаллогеометрическому критерию [2] модельного дифракционного комплекса, отвечающего наблюдаемой конфигурации рефлексов кристалла-объекта. В работе развиваются методы физического моделирования лауэ-эксперимента и их приложения к задачам рентгеноструктурного анализа.

Быстродействие метода повышено применением нового алгоритма для расчета модельных ориентаций кристалла. В соответствии с данным алгоритмом базисный вектор решетки [100] последовательно выводится во все полюса специальной сферической эквидистантной сетки -"эквисетки" - высокой симметрии с последующей имитацией полного поворота вокруг данного направления. Малоугловой шаг полного поворота определяется при этом единственным параметром "эквисетки" - целым числом, регулирующим плотность ее полюсов.

Для оптимизации расчетной схемы метода "DISCO" в настоящем исследовании разработан также способ одновременного индицирования анализируемых рефлексов снимка ("зримого" дифракционного комплекса) в ориентациях кристалла, соответствующих нескольким соседним полюсам "эквисетки". Это достигается путем предварительного формирования семейств конусов захвата, оси которых образуют фиксированный участок сетки. Индицирование отражения производится путем рассечения всего семейства одним и тем же набором параллельных узловых плоскостей и анализа примитивных узлов в подобных друг другу эллиптических сечениях конуса, охватывающего все семейство. Такая схема позволяет избежать многократного повторения операций одинаковых расчетов, неизбежных при прямом переходе от одной ориентации кристалла к другой.

В соответствии с правилом "краткого дифракционного комплекса" [2], каждой текущей ориентации кристалла в процессе счета присваивается определенный "вес" и итоговое решение лауэграммы определяется по минимуму данного параметра.

Дополнительно, в систему включена функция уточнения параметров эксперимента, позволяющая находить оптимальные значения последних для заданного набора лауэпятен. Задача сводится к поиску экстремума функции расходимости экспериментального и модельного лауэузоров, в качестве которой принята сумма косинусов углов между соответствующими векторами дифракции.

Для улучшенного контроля найденного решения предусмотренно физическое моделирование лауэграммы в произвольной ориентации кристалла. Расчет интенсивностей рефлексов проводится в кинематическом приближении, учитываются особенности "белого" спектра используемого источника рентгеновского излучения, а также кривой поглощения детектора сигнала. Сравнение модельного и экспериментального лауэузоров позволяет сделать выводы о степени соответствия структуры образца структуре идеально-мозаичного монокристалла и оказывается полезным уже на начальном этапе исследования.

Съемка лауэграмм низкосимметричных кристаллов производилась с помощью стандартной рентгенографической камеры типа РКСО в лабораторных условиях. В докладе предполагаются ЭВМ-демонстрации и обсуждение результатов расшифровок лауэграмм кристаллов различной структуры и симметрии.