Научный руководитель: Микушев Владимир Михайлович, Кандидат ф.-м. наук
Соавторы: Петровский Алексей Александрович

В реальных кристаллах время спин-решеточной релаксации (СРР) квадрупольных ядер определяется вкладами двух механизмов: решеточного, обеспечивающего релаксацию ядер в совершенных образцах, и примесного, связанного с наличием в объеме образцов парамагнитных центров. Суммарный процесс ядерной спин-решеточной релаксации в целом характеризуется временем T_1S ={(T₁^lat)^-1+(T₁^imp)^-1}^-1, где T₁^lat и T₁^imp - решеточный и примесный вклады, соответственно. Примесная ядерная СРР идет за счет того, что вблизи имеющихся в образце парамагнитных примесей или других дефектов релаксационные процессы идут на несколько порядков быстрее, чем в основном объеме. Вследствие этого, согласно термодинамическому рассмотрению, локальная обратная спиновая температура в околодефектной области a _loc, пропорциональная локальной спиновой намагниченности, ближе к равновесному значению, равному обратной температуре решетки a _l, чем средняя по объему величина á a ñ : ½ a _loc -a _l½ <½ á a ñ -a _l½ . Локальное изменение спиновой температуры распространяется на весь объем образца благодаря спиновой диффузии, и тем самым сказывается на скорости изменения á a ñ . Для наиболее распространенных способов измерения времени СРР T_1S по восстановлению сигнала ядерной намагниченности после полного насыщения спиновой системы ядер примесная СРР идет в условии a _loc>á a ñ .

Сильное стационарное магнитное (также как акустическое или электрическое) насыщение линии ЯМР на частоте, близкой к частоте точного резонанса, может приводить к локальному нагреву ядерной спиновой системы возле парамагнитных дефектов вплоть до значений a _loc=0, в то время как обратная температура á a ñ в остальном объеме кристалла достигает стационарной величины á a ñ _st>0. Локальный нагрев спин-системы ядер зависит от природы парамагнитных центров. Когда близкая к парамагнитному центру область перегрета, неравенство [1] обращается, а измеряемое в таких условиях время восстановления стационарного значения ядерной намагниченности t будет определяться только решеточным механизмом.

При резонансном магнитном воздействии фактор насыщения дается выражением Z^st=á a ñ _st/a _l, где á a ñ _st - установившееся значение á a ñ под действием стационарного магнитного поля, и измеряется как отношение амплитуд сигналов свободной прецессии после 90^о-импульса в присутствии и в отсутствии стационарного магнитного насыщения. Используя обозначение Z^st, можно выразить соотношение между временем ядерной спин-решеточной релаксации T₁ и временем восстановления сигнала ядерной намагниченности t в виде t =T₁.Z^st. Из сказанного выше следует, что при малом насыщении (Z^st £ 1) время восстановления определяется суммарным временем релаксации T_1S , тогда как, начиная с некоторого значения Z^st и до полного насыщения, соответствующего Z^st=0, время восстановления должно зависеть только от решеточного вклада, обеспечивающего СРР в идеально чистых образцах.

В докладе представлены результаты экспериментов по подавлению примесной релаксации ядер дополнительным стационарным магнитным полем в ряде номинально чистых и легированных кристаллов в диапазоне температур от 80 до 300 К. В качестве примера на рис.1 представлены результаты исследований зависимости времени СРР ядер ²⁷Al в кристаллах Al₂O₃ от величины фактора насыщения для ориентации кристаллов в магнитном поле спектрометра под магическим углом. Прямые линии соответствуют временам T_1S , измеренным в отсутствии насыщения, и T₁^lat. Измерения проведены при температуре 77К в номинально чистом образце 1 (1), выращенном в тигле по специальной методике ГОИ, и в легированных хромом: с концентрацией 4.2.10¹⁶ см^-3 образце 2 (2) и с концентрацией 1.7.10¹⁸ см^-3 в образце 3 (3). Сигнал электронного парамагнитного резонанса ионов Cr⁺³ наблюдался только в образце с максимальным содержанием примеси хрома, в то время как характерные R-линии хрома присутствовали в спектрах люминесценции для обоих легированных хромом образцов. Из рисунка следует, что при малых уровнях насыщения, т.е. при факторе Z^st равном или близком к единице, времена релаксации в чистом и легированных образцах остаются постоянными и равными, соответственно, 240, 116 и 5.1 сек. Эти значения времен, очевидно, отвечают T_1S . При усилении насыщения (уменьшении Z^st) происходит постепенное увеличение времен релаксации из-за подавления примесного механизма, так что при Z^st<0.2 в чистом образце и при Z^st<0.3 в легированном образце 2 времена спин-решеточной релаксации остаются постоянными и равными 260 сек. Тот факт, что в условиях сильного насыщения значения времён релаксаций одинаковы для чистого и легированного образцов, позволяет сделать вывод о релаксации только за счет решеточного механизма, т.е. со временем T₁^lat. Найденные значения T₁^lat и T_1S дают возможность рассчитать время спин-решеточной релаксации T₁^imp за счет примесного механизма в исследованных образцах.

Для малых концентраций хрома, входящего в кристаллы Al₂O₃ в виде ионов Cr⁺³, при температуре 77 К справедливо приближение невзаимодействующих примесей и малого диффузионного барьера, в рамках которого величина времени ядерной СРР T₁^imp дается выражением (T₁^imp)^-1=8.5NC^1/4D^3/4, где N - концентрация примеси, C - обратное время релаксации за счет прямого взаимодействия ядер алюминия с примесным ионом хрома на единичном расстоянии от последнего, D - коэффициент спиновой диффузии. Используя известные оценки С=4.7.10^-43 см⁶.с^-1 и D=4.2.10^-13 см².с^-1, можно определить в легированных кристаллах величины концентраций примесных ионов. Найденное значение N для образца 3, равное 1.7.10¹⁸ см^-3, хорошо согласуется с величиной концентрации Cr⁺³ в этом образце по данным ЭПР, согласно которым N=1.9.10¹⁸ см^-3.